本有畏怯之素，而逼处可怯之地”，反对购买要由海军上校指挥控制
船舰。6月13日，石达开兵败大渡河。9月，与容闳见面，商筹建立
个可以灾圃旎器工厂。12月3日，交容闳六万八千两银赴美购买机器。
1864年（同治三年）五十四岁，1月，派李凤苞测量江浙外海各岛屿沙线。5月，江浙藏书遭兵动多有毁损，定刊书章程，即于安庆设书局，刊刻各种经史。6月3日，洪秀全病逝金陵，其长子继位。7月19日，湘军攻陷金陵，太平天国宣告失败。7月，曾国藩赏加太子太保、等侯爵。曾国荃赏太子少保、等伯爵。8月15日，奏准裁撤湘军两万五千人。10月，行辕移驻安陵。11月，奏准停征厘舍、亩捐。12月，主持修复江南贡院，补行江南乡试，会考江南优贡。
1865年（同治四年）五十五岁，1月，选汉唐以来各臣奏疏十七首，编《鸣原堂论文》。3月，主持修葺种山、尊经两书院，收养八百孤寒子弟，从自己养廉银中捐款课奖。5月26日，接上谕：率军赴山东剿捻。6月，主持整理《王船山遣书》完稿，共三百二十卷，交金陵书局出版。6月18日，北上剿捻之策：重镇设防，划河圈围，清野查圩，马队追踪。9月，经扬州、清江浦抵徐州。路调兵布防堵围，沿途又张榜招员。10月，将金陵制造局上迁海虹口，和李鸿章原设炮局及购自美国人铁厂合并，再加容闳购回百多部机器建成江南制造总局。12月，核定长江水师永远章程及营制营规。
1866年（同治五年）五十六岁，3月，由徐州赴济宁，沿途谒孟、孔、曾诸圣墓。9月24日，捻军突破防线，进入山东。连续两次请假，在营调营。10月，奏陈：剿捻无效，病难速痊，请开协办大学士、两江总督之缺。12月，回任两江总督。
1867年（同治六年）五十七岁，3月，在江南制造总局下设造船所试制船舰。同时拟设译书馆。5月，会同李鸿章将江南制造总局由虹口迁高昌庙，征地扩迁，规制大增。6月，补授体仁阁大学士。
1868年（同治七年）五十八岁，4月，奉上谕改授为武英殿大学士。5月31日，至上海视察江南制造总局。8月，奉命调任直隶总督。9月，江南造船厂试制第艘轮船驶至江宁，曾登船试航，取名“恬吉”。12月，抵京师，陛见那拉氏与同治皇帝。
1869年（同治八年）五十九岁，2月27日，奏陈直隶应办事宜，以练兵、饬吏、治河为至要。6月，奏请按湘军制改造直隶练军。8月，作《劝学篇示直隶士子》，提出儒学有义理、考据、经济、辞章四科，唯义理为治学根本。
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